Angew:学院科研团队在氢溢流协同单原子加氢研究中取得突破进展
拷贝漫画 化学工程与技术学科积极服务地方产业发展，学院先进反应工程团队2022年起集中调研宁东煤化工基地、中卫工业园内化工企业，凝练地方特色产业的技术需求。针对精细化工企业对Raney Ni催化剂需求旺盛及其安全性和使用吨耗的突出问题，以及芳香硝化物加氢过程催化剂升级/替代的迫切需求，开展了持续的科研攻关，力求突破低贵金属加氢催化剂的活性瓶颈，将其时空收率提升至工业催化剂水平。图1. (a) Pt1/Ni@C催化剂在不同处理后的循环使用性能与催化活性；(b)不同加氢催化剂TOF值的对比。贵金属单原子催化剂(SACs)因其100%原子利用率在加氢反应中引起广泛兴趣，然而，SACs及其衍生体系（双单原子、全暴露金属等）对硝基化合物加氢的转换频率（TOF）较工业级Ni/C和Pd/C仍存在差距(图1)。通过加氢机制的分析，利用H2解离中心-加氢中心空间解耦的双路径机制，协同调控H2活化、氢物种扩散，并且满足（1）氢物种生成速率达到工业催化剂中纳米颗粒的水平；（2）氢物种通过碳载体表面或金属界面通道快速迁移至加氢中心，有望将SACs时空收率提升至工业催化剂水平。图2.论文图形摘要基于此，学院先进反应工程团队将300 ppm Pt浸渍于碳包覆镍载体(Ni@C)，利用载体氢溢流协同SACs加氢策略，Pt SACs活性提高25.7倍，TOF值为44.17 s-1，达到1wt.% Pd/C工业加氢催化剂活性水平，并且在酸、碱和氧化等苛刻条件仍具有高稳定性。DFT计算表明溢流氢的有利作用是降低硝化物加氢反应能垒，并且反应能垒与吸...
